Научные исследования

Определение гадолиния в фильтрате методом PGNAA

О.В. Чакилев, С.В. Колесников, С.Г. Рудаков
(Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», Москва)

На протяжении последних лет в области аналитического контроля редкоземельных элементов в технологических растворах активно развивается метод мгновенной гамма-нейтронно-активационной аналитики (PGNAA). В данной работе представлено исследование по определению содержания гадолиния в водных выщелачивающих растворах с использованием портативного импульсного нейтронного генератора и сцинтилляционного детектора LaBr₃. Данное направление является весьма перспективным для задач оперативного контроля в металлургических и перерабатывающих процессах, где содержание редкоземельных элементов в растворах напрямую влияет на качество конечной продукции и эффективность рециклинга ценных материалов.

Работы по данной тематике проводятся с использованием экспериментальной установки на базе импульсного DT-генератора ING-07 T с выходом нейтронов 10⁸ н/с и энергией 14 МэВ. Для замедления быстрых нейтронов между генератором и образцом размещены полиэтиленовый диск толщиной 6 см и висмутовый конус. В качестве гамма-детектора используется сцинтилляционный кристалл LaBr₃ размерами ∅76×76 мм. Источник нейтронов, детектор и образец расположены вертикально вдоль одной оси, расстояние между генератором и детектором составляет 12 см. Регистрация спектров осуществляется с помощью анализатора CAEN DT5740D в импульсном режиме с параметрами: длительность импульса 27 мкс, период 128 мкс, 48 импульсов в цикле, пауза после цикла 2048 мкс. Такое разделение временных окон позволяет регистрировать отдельно гамма-излучение от захвата тепловых нейтронов, неупругого рассеяния и наведённой активности, что существенно снижает фон и повышает точность измерений.

Рис. 1. Экспериментальная установка PGNAA

В рамках исследования были приготовлены восемь стандартных образцов водных растворов с концентрацией гадолиния от 2,32 до 941 мг/л, в каждый из которых добавлялась борная кислота в качестве внутреннего стандарта с концентрацией бора 5 г/л. Объём каждого образца составлял 300 мл, время измерения — 1800 с. Анализ спектров показал наличие характерных пиков гадолиния при энергиях 897, 957, 1112 и 1186 кэВ, соответствующих реакциям захвата тепловых нейтронов изотопами ¹⁵⁷Gd и ¹⁵⁵Gd. При этом из-за высокого сечения захвата нейтронов гадолинием наблюдалась нелинейная зависимость площади пиков от концентрации элемента — эффект нейтронной самозащиты. Для коррекции данного эффекта был применён метод внутреннего стандарта с использованием пика бора при энергии 478 кэВ, что позволило преобразовать нелинейную зависимость в линейную с коэффициентом корреляции R = 0,999.

Рис. 2. Спектры мгновенного гамма-излучения с различными концентрациями гадолиния в образце

В результате проведённых измерений и обработки данных была определена минимально обнаруживаемая концентрация (MDC) гадолиния в водных растворах. Наилучший результат был получен для пика с энергией 957 кэВ, обладающего наибольшим сечением захвата (6580 барн): значение MDC составило 11 ± 3 мг/л (ppm) при объёме пробы 300 мл и времени измерения 1800 с. Для остальных аналитических линий значения MDC находились в диапазоне 19–24 мг/л. Сравнение с аналогичными исследованиями показало, что разработанная методика превосходит по чувствительности установки на базе радиоизотопных источников ²⁴¹Am–Be при существенно меньшем объёме пробы и времени измерения, уступая лишь специализированным системам с крупногабаритными жидкостными сцинтилляторами или реакторными источниками нейтронов.

В настоящее время полученные результаты демонстрируют принципиальную возможность применения компактной PGNAA-установки с импульсным нейтронным генератором для оперативного контроля содержания редкоземельных элементов в промышленных выщелачивающих растворах. Методика может быть масштабирована и адаптирована для определения других редкоземельных элементов (самария, неодима и др.) в аналогичных матрицах. Дальнейшее развитие направления связано с оптимизацией геометрии установки, повышением эффективности детектирования и внедрением алгоритмов автоматической обработки спектров в реальном времени, что открывает перспективы для создания промышленных систем онлайн-мониторинга в гидрометаллургии и рециклинге ценных материалов.